Fluoreszcens sajátsággal bíró funkcionális arany nanoklaszterek

	PDF (disszertáció) Download (4MB)
	PDF (tézisfüzet) Download (644kB)
	PDF (tézisfüzet) Download (719kB)

Magyar nyelvű absztrakt

A disszertáció olyan, főként egylépéses „zöldkémiai” szintézis eljárások kidolgozásának lépéseit foglalja össze, ahol a prekurzor tetrakloroaurát-ionok redukciója és a képződő nano-objektumok stabilizálása meghatározóan kismolekulák felhasználásával történik. A kutatómunka magában foglalja a kulcsfontosságú kísérleti körülmények (fémion/ligandum moláris arány, pH, hőmérséklet, reakcióidő) tanulmányozását, illetve a nanodiszperziók széleskörű szerkezeti és optikai jellemzését.Doktori munkám során célul tűztük ki annak vizsgálatát, hogy az említett kísérleti paraméterek szisztematikus változtatása milyen hatással van a képződő Au NCs előállítási folyamatára, illetve azok reprodukálhatóságára, ahol a fémionok redukciójának megvalósítása érdekében újonnan tanulmányozott B-vitamin ill. aromás oldalláncú aminosavak hidroxámsav származékait alkalmazzuk. A szintézisek és tisztítási protokollok kidolgozásán túl az előállított termékek lehetséges hasznosíthatóságának vizsgálata is kiemelt feladatom volt. Felderíteni kívántuk egyrészt az előállított és karakterizált, kéken emittáló, aminosavak hidroxámsav származékaival stabilizált Au NCs szenzorikai területen történő felhasználási lehetőségeit. A fémionok Au NCs-kel történő detektálásáról számottevő szakirodalom áll rendelkezésre, de kevés publikáció tartalmazza a mechanizmusok részleteseb értelmezését. A legígéretesebb fémionok esetén, ahol arra lehetőség adódott feladatom volt a legkisebb kimutatható határérték meghatározása, valamint a fluoreszcencia (PL) kioltási és erősítési folyamatok értelmezése, mechanizmusuk feltárása. Optikai szenzorok fejlesztésén túl antioxidáns sajátsággal rendelkező, B-vitamin származékokkal stabilizált Au NCs előállítása és azok szerkezetvizsgálata is kutatómunkám részét képezte. Mindemellett kísérletet tettünk ezen utóbbi Au NCs marha szérum albuminnal való interakciójának feltérképezésére egyedi méréstechnikák alkalmazásával (felületi plazmon rezonancia (SPR) spektroszkópia, izoterm titrációs kalorimetria (ITC)), melyekre az irodalomban elenyésző adat áll rendelkezésre. A doktori értekezés legfőbb motivációja volt, hogy hazai viszonylatban a fluoreszcens sajátsággal rendelkező nemesfém NCs tanulmányozása egyedi kutatási terület, így az új tudományos eredményekkel a tématerület bővítéséhez szeretnénk hozzájárulni. Mindemellett a szerkezetükkel hangolható, fluoreszcens sajátsággal rendelkező szub-nanométeres struktúrák fontosságára a 2023. évi Kémiai Nobel-díj is rávilágított.

Absztrakt (kivonat) idegen nyelven

The dissertation contains the development of mainly one-step "green chemistry" synthesis processes, where the reduction of precursor tetrachloroaurate ions and the stabilization of the resulting nano-objects is mainly achieved by using small molecules. The research includes the study of key experimental conditions (metal ion/ligand molar ratio, pH, temperature, reaction time) and the comprehensive structural and optical characterization of nanodispersions. The aim of my PhD thesis is to investigate the effect of systematic variation of the above-mentioned experimental parameters on the production process and reproducibility of Au NCs. In order to achieve the reduction of metal ions, we utilized newly studied Vitamin B and the hydroxamic acid derivatives of amino acids having aromatic side chain. In addition to the development of syntheses and purification protocols, the potential usefulness of the products obtained was also a priority. On the one hand, the use of the synthesized and characterized blue-emitting Au NCs stabilized with the hydroxamic acid derivatives of the amino acids in sensing areas was proposed. There is a considerable literature on the detection of metal ions with Au NCs, but few publications provide a more detailed understanding of the mechanisms. For the most promising metal ions, where possible, my task was to determine the minimum detectable limit and to interpret the fluorescence (PL) quenching and enhancement processes and to explore their mechanisms. In addition to the development of optical sensors, the preparation of Au NCs with antioxidant property, stabilized with vitamin B derivatives and their structural analysis was also part of my research. In addition, an attempt was made to study the interaction of these latter mentioned Au NCs with human serum albumin using specific measurement techniques (surface plasmon resonance (SPR) spectroscopy, isothermal titration calorimetry (ITC)), for which data are missing in the literature. The main motivation for the PhD thesis was that the study of fluorescent noble metal NCs is a unique research area in Hungary, so we would like to contribute to the expansion of the field with new scientific results. In addition, the importance of sub-nanometer sized structures with tunable fluorescence properties was highlighted by the Nobel Prize in Chemistry 2023.

Tétel nézet