Ecetsav hidrokonverziója hordozós fém-, illetve indiummal módosított fémkatalizátorokon

Harnos Szabolcs
Ecetsav hidrokonverziója hordozós fém-, illetve indiummal módosított fémkatalizátorokon.
PhD, University of Szeged.
(2014)

[img]
Preview
PDF (disszertáció)
Download (2MB) | Preview
[img]
Preview
PDF (tézis)
Download (55kB) | Preview
[img]
Preview
PDF (tézis)
Download (35kB) | Preview

Abstract in Hungarian

A jelen és a jövő legnagyobb kihívása az emberiség növekvő energia- és nyersanyagszükségletének kielégítése. Az energiaigényt napjainkban leginkább fosszilis energiaforrásokból (kőszén, kőolaj, földgáz) fedezik. Az energia a működő gazdaság mozgatórugója. Az emberiség történelme során mindig is a természet által nyújtott javakat használta fel szükségletei kielégítésére. A biomassza egészen az ipari forradalomig volt meghatározó nyersanyagforrás, azonban a termelés ugrásszerű megnövekedése, a gazdaság felélénkülése és a gépipar fejlődése miatt a fosszilis energiahordozók vették át a vezető szerepet. Ez többek között annak köszönhető, hogy viszonylag egyenletes eloszlásban megtalálhatóak, könnyen szállíthatóak, nagy az energiasűrűségük és könnyen átalakíthatók. A belső égésű motorok térhódítása miatt feldolgozásukra, kezelésükre hatalmas ipari rendszerek (petrolkémia) épültek és az alkalmazott számos nagyszerű technológia mára kiforrottnak számít. Napjainkra azonban világossá vált, hogy az emberiség, az évmilliók során felhalmozódott fosszilis nyersanyag készleteket alig néhány évszázad alatt feléli. A források kimerülőben vannak, vagy olyan környezetben találhatók, hogy a kitermelésük gazdaságtalanná vagy egyszerűen lehetetlenné válik. Emellett, az évtizedek során fény derült számos közvetett vagy közvetlen környezetkárosító hatásukra (savas esők, üvegházhatás, fotokémiai szmog, stb.), ami mielőbbi beavatkozást és megoldást sürget. Mindezek miatt egyre szükségszerűbbé válik, hogy egyéb alternatív források bevonásával állítsunk elő vegyipari alapanyagokat vagy motorhajtó anyagokat, hogy csökkenteni tudjuk függésünket a fosszilis energiaforrásoktól. Emiatt egyre több kutatás célja az alkalmas megújuló szénforrások megtalálása, valamint azokból az ipar számára hasznos nyersanyagok előállítása. A legnagyobb mennyiségben rendelkezésünkre álló megújuló szénforrás a szén-dioxid és a biomassza. Utóbbi már ismert és alkalmazott eljárásokkal hasznos termékekké alakítható, azonban egyszerűbb és gazdaságosabb módszerek kifejlesztése elengedhetetlen a tömeges felhasználáshoz. Ésszerű, hogy a biomassza táplálékként nem használható részének átalakítását kell előtérbe helyezni. A legnagyobb hozzáadott értéket képviselő termékek a vegyipari alapanyagok és a folyékony üzemanyagok. Ilyen anyagok lehetnek a szerves hulladék termikus, kémiai vagy biológiai lebontásával előállított ú.n. platform vegyületek, melyek között fontosak a jellemzően 2-6 szénatomos karbonsavak. Ezekből a karbonsavakból hidrogénezéssel, alkoholok, éterek vagy észterek állíthatók elő. Fontos termék az alkohol, ami nemcsak vegyipari nyersanyagként, hanem bioüzemanyagként is hasznosítható. A katalitikus hidrogénezés megoldást nyújt az oxigénben gazdag platform vegyületek felhasználhatóságának javítására. Az, hogy az így kapott termék főtömegében gáz vagy folyékony halmazállapotú, az erősen függ a katalizátor szelektivitásától. A cseppfolyós termékek nagyobb értékűek. Már a 60-as évek óta számos kutatás bizonyította a kétfémes katalizátorok előnyeit az egy fémet tartalmazókkal szemben. Megfigyelték, hogy a második fém alapvetően befolyásolja a katalizátorok stabilitását, aktivitását és szelektivitását. A 30-as évek óta az Adkins-típusú réz-kromit katalizátorokat alkalmazzák zsíralkoholok előállítására zsírsav-észterekből. A reakciót nagy (200-300 bar) nyomáson játszatják le. Az alkalmazott magas nyomás és a katalizátor krómtartalma gazdaságossági és környezetvédelmi kérdéseket vetett fel, amelyek új katalizátorok fejlesztésére ösztönözték a kutatókat. A szakirodalom leginkább oxidhordozós (Al2O3, TiO2, SiO2, Fe2O3) nemesfémeket (Pt, Pd, Ru, stb.) említ, mint karbonsavakból alkohol előállítására alkalmas katalizátorokat. Hidrodekarbonilező/dekarboxilező/hidrogenolizáló aktivitásuk miatt a céltermék alkohol mellett nagy mennyiségű gáznemű termék is keletkezik. Egy alkalmas második fém bevitele a katalizátorba, a szelektivitás megváltoztatásával a cseppfolyós termékek fokozottabb képződése irányába terelheti a reakciót – rövidszénláncú gáznemű alkánok helyett inkább cseppfolyós alkohol keletkezik. Számos cikk foglalkozik a rénium vagy a ruténium, illetve a szélesebb körben vizsgált ón, mint második fém hatásával, azonban alig szól közlemény az ónnal a periódusos rendszerben szomszédos indium katalitikus tulajdonságairól. Munkánk során a legkorszerűbb elektronikai berendezések előállításához szinte nélkülözhetetlen, kulcsfontosságú indium előnyös tulajdonságait ismertük fel a heterogén katalízis területén is, elsősorban a karbonsavak alkoholokká történő szelektív redukálásában.

Item Type: Thesis (PhD)
Creators: Harnos Szabolcs
Hungarian title label: Ecetsav hidrokonverziója hordozós fém-, illetve indiummal módosított fémkatalizátorokon
Title of the thesis in foreign language: Hydroconversion of acetic acid over supported metal and indium modified supported metal catalysts
Divisions: Doctoral School of Environmental Sciences
Discipline label: természettudományok > kémiai tudományok
Defence date label: 2014. May 09.
Supervisor label:
SupervisorSupervisor scientific name labelEmail
Dr. Onyestyák Györgytudományos főmunkatárs, MTA-TTKonyestyak.gyorgy@ttk.mta.hu
Reviewer label:
Reviewer name labelReviewer scientific name labelEmail
Dr. Molnár Árpádnyugalmazott egyetemi tanár, az MTA doktora, SZTE TTIK Szerves Kémiai Tanszékamolnar@chem.u-szeged.hu
Dr. Kiss Jánostudományos tanácsadó, az MTA doktora, MTA-SZTE Reakciókinetikai és Felületkémiai Kutatócsoport jkiss@chem.u-szeged.hu
President label:
President name labelPresident scientific name labelEmail
Dr. Kónya Zoltántanszékvezető egyetemi tanár, az MTA doktora, SZTE TTIK Alkalmazott és Környezeti Kémiai Tanszékkonya@chem.u-szeged.hu
Member label:
Member name labelMember scientific name labelEmail
Dr. Gubicza Lászlóegyetemi tanár, az MTA doktora, Pannon Egyetem MK, Biomérnöki, Membrántechnológiai és Energetikai Kutatóintézetgubiczal@almos.uni-pannon.hu
Dr. Alapi Tündetanársegéd, Ph.D., SZTE TTIK Szervetlen és Analitikai Kémiai Tanszékalapi@chem.u-szeged.hu
Item ID: 2150
Identification Number: 2901742
doi: https://doi.org/10.14232/phd.2150
Date Deposited: 2014. Mar. 24. 22:16
Last Modified: 2017. Jun. 26. 12:18
Depository no.: B 5693
Supervisor: Dr. Onyestyák György
Supervisor scientific name label: tudományos főmunkatárs, MTA-TTK
URI: http://doktori.bibl.u-szeged.hu/id/eprint/2150
Defence/Citable status: Defended.

Actions (login required)

View Item View Item

Downloads

Downloads per month over past year